米乐m6此项研究对不依赖于有机溶剂,水溶液中形成环肽、自组装机理研究以及发展可控纳米材料提供了新的策略。西湖大学吴重阳博士为第一作者,西湖大学理学院王怀民为论文通讯作者。
手性修正、不对称、环状和线性互变异构以及层级组装是自然界的基本现象。这些都有可能影响生物体内小分子、蛋白质或其他超分子的生物学作用。自然界存在的这些基本现象,由于其复杂性,很难在人工系统中研究。
西湖大学王怀民研究员课题组在研究中发现,自然界这些基本现象可以“复制”到一个简单的环肽体系上,通过可逆的成环反应,控制其开环和闭环,并探究其相应的组装形貌变化(DOI:10.1002/anie.202303455)。该研究对开发以环肽为基础的结构新颖、功能多样的生物材料具有重要意义。
由偶数个D,L氨基酸交替排列的环肽可以自组装形成纳米管状结构,在离子通道模拟、传感器、纳米医学和药物递送方面具有广泛的应用。传统D,L环肽由头尾通过酰胺键缩合制备,不具有可逆性米乐m6,可以形成1D的纳米管或者2D的纳米片。然而,由疏水氨基酸构成的环肽组装的成纳米管在水中的溶解度较差,阻碍了环肽在水中的进一步应用。因此,设计两亲性的环肽,通过调控溶液的pH来动态调控环肽和线性肽之间的转变,可以实现具有强烈组装倾向的环肽且较好水溶解度的材料构建(图1)。
图1:两种环肽组装示意图。a)不可逆环肽组装示意图;b) 本工作所展示的动态可逆环肽形成及组装示意图
该工作中,由肽链N-端氨基和C-端醛基缩合形成亚胺,环化构象促进第二个氨基酸的酰胺N作为亲核基团攻击形成的亚胺,形成更加稳定的大环并小环结构。该环化反应在中性条件下,在水中加热即可发生,无需额外添加碱,选择性极高,有效地避免了分子间的反应。在分子层面上,4-咪唑烷酮小环的形成,打破了传统D,L环肽的平面结构,导致了左手螺旋结构的产生,进而促进环肽分子从1D到高级的纳米螺旋结构的自组装(图2)。
该研究成果对不依赖于有机溶剂,水溶液中形成环肽、自组装机理研究以及发展可控纳米材料提供了新的策略。
西湖大学吴重阳博士为第一作者,西湖大学理学院王怀民为论文的通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目资助。
王怀民课题组主要运用材料化学、化学生物学米乐m6、细胞/分子生物学等开发设计新型生物功能材料,化学生物学工具、活细胞原位标记和反应等。课题组负责人目前主持国家优青等多个科研项目,为理学院生物材料实验室负责人,同时兼任工学院生物医学工程领域研究员。
多肽设计与合成、生物医用材料米乐m6、高分子化学、抗菌材料、水凝胶、肿瘤与免疫相关、噬菌体展示、生物大分子智能递送系统、神经生物学、基因编辑(CRISPR等)等。
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